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Jul 19, 2023

X combiné

Scientific Reports volume 13, Numéro d'article : 5877 (2023) Citer cet article 840 Accès aux détails des métriques La mobilité et la biodisponibilité des radionucléides dans l'environnement dépendent fortement de leur

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 5877 (2023) Citer cet article

840 accès

Détails des métriques

La mobilité et la biodisponibilité des radionucléides dans l'environnement dépendent fortement de leur spéciation aqueuse, de leur comportement d'adsorption et de la solubilité des phases solides concernées. Dans le contexte actuel, nous nous concentrons sur le Th-232 naturel dans un endroit du centre du Sri Lanka présentant des niveaux de rayonnement de fond élevés. Quatre échantillons de sol différents ont été caractérisés par spectroscopie d'absorption de rayons X (XAS) au bord Th L3 (16,3 keV), par microscopie électronique à balayage (MEB) et par spectroscopie de rayons X à dispersion d'énergie (EDX). Les spectres XANES (X-ray Absorption Near Edge Structure) sont appliqués comme indication d'empreinte digitale pour Th existant dans différents environnements chimiques. L'ajustement combiné linéaire (LCF) des données EXAFS (Extended X-ray Absorption Fine Structure) impliquant des composés de référence Th-monazite (phosphate) et thorianite (oxyde) suggère que Th est principalement présent sous forme de Th-phosphate (76 ± 2 %) et Th-oxyde (24 ± 2 %), même si des quantités mineures de thorite (silicate) ont également été détectées par SEM – EDX. D'autres études sur des particules individuelles sélectionnées à l'aide de la fluorescence des rayons X à microfoyer (μ-XRF) et de la spectroscopie d'absorption des rayons X par micro-rayons (μ-XAS) ainsi que de la cartographie élémentaire SEM-EDX ont fourni des informations sur la nature des particules minérales contenant du Th. concernant les phases mixtes. Il s'agit de la première étude fournissant des informations quantitatives et basées sur la spéciation XAS sur les phases minérales Th dans des échantillons de sol du Sri Lanka.

Le thorium (Th) est un élément radioactif naturel, plus abondant dans la croûte terrestre (c.-à-d. ~ 8 × 10–4 % en poids) que l'uranium (c.-à-d. ~ 4 × 10–4 % en poids) et d'autres éléments radioactifs. éléments1. En fait, la concentration moyenne de Th dans la croûte continentale supérieure est d’environ 10 à 15 mg kg-12. Le Th naturel est dominé par le radio-isotope primordial Th-232 (demi-vie : 1,40 × 1010 ans). Ce radio-isotope contribue aux niveaux de rayonnement de fond à l'échelle mondiale (c.-à-d. teneur en Th-232 ~ 30 Bq kg-13), même si plusieurs régions de la planète possèdent des zones de rayonnement de fond élevé (HBRA). Les cas les plus connus d'échantillons de sol caractérisés par des dépôts de sable monazite (riches en Th) se trouvent à Guarapari et Meaipe au Brésil (soit un débit de dose efficace moyen annuel de 1,5 mSv an-14,5), à Yangiang en Chine (soit 5,4 mSv an-14,5). an-16), les États du Kerala et de Madras en Inde (soit 15,7 mSv an-17) et le delta du Nil en Égypte (soit < 0,07 mSv an-18). Des HBRA moins connus sont également présents au Sri Lanka, montrant la concentration moyenne de Th-232 la plus élevée dans les sols parmi les régions identifiées en Asie (c'est-à-dire une teneur en Th-232 comprise entre 9 et 1 166 Bq kg-1)9. Jusqu'à présent, la plupart des études au Sri Lanka se sont concentrées sur les dépôts de plages riches en Th identifiés le long des zones côtières du pays10, présentant un débit de dose efficace moyen de 1,2 mSv an-111. Cependant, on sait peu de choses sur les caractéristiques minéralogiques des phases Th à l’intérieur des terres, où des points chauds de zones riches en Th sont également présents12. L'impact d'une radioactivité naturelle élevée sur la santé des populations potentiellement concernées fait encore l'objet d'études épidémiologiques et biologiques. Jusqu'à présent, aucune corrélation sans équivoque entre le niveau de rayonnement et les problèmes de santé n'a été mise en évidence (voir par exemple Aliyu et Ramli13).

Les principales phases minérales de Th sont la monazite ((Ce, La, Nd, Th)PO4), la thorite (ThSiO4) et la thorianite (ThO2)14. Les formes pures de cristaux naturels ThO2 et ThSiO4 sont rares en raison de leur association commune avec la monazite, l'uraninite et d'autres phases majeures. Le thorium peut également être présent à l’état de traces dans les phases mixtes de minéraux phosphatés, oxydés et silicatés15,16. Notamment, la mobilité possible du thorium lors de sa libération à partir des phases minérales est intéressante, contribuant potentiellement au transport vers les réservoirs d’eau souterraine ou la chaîne alimentaire16. La monazite existe comme minéral accessoire dans les roches métamorphiques et magmatiques. Il se caractérise par une grande stabilité et ne se transforme que lentement lors de la dégradation de la matrice rocheuse primaire. La grande stabilité de la monazite a conduit à discuter de cette phase comme candidate à l’immobilisation et à l’élimination à long terme des actinides17. Peu d’informations sont disponibles sur l’altération des monazites dans des conditions environnementales à basse température, mais des minéraux phosphatés secondaires tels que le rhabdophane ou des oxydes de thorium hydratés peuvent se former dans des conditions hydrothermales18. La nature des phases solides restantes dans le sol et notamment leur solubilité sous les eaux interstitielles légèrement acides du sol latéritique de la zone d'investigation seront déterminantes pour mieux comprendre la mobilité potentielle du thorium19.